創建於明永曆三十二年（一六七八年），是府城內創建最早，規模最大，香火鼎盛的觀音廟。
歷年來雖經過多次重修輿重建，廟址未曾變更。整座廟宇採坐北朝南，其分三進，前埕已闢為道路，以階梯連接前殿。
前殿為三開間，左右次間外壁均已改變為現代材料。第二進為正殷，是供奉觀世音菩薩神像的地方，前有拜殿，因前殿與拜殿之間無中庭，所以兩殿實際上已合而為一了。
大觀音亭因建造年代久遠，廟內現存古匾較多。例如;咸豐元年辛亥(西元一八五一年)台澎水陸掛印總兵官恒裕所貢獻的「善慈靈應」、同治元年壬戌(西元一八六二年)知台灣府事洪敏琛的「大觀在上」、光緒十八年庚寅(西元一八九0年)賀換花翎陞授基隆同知權知台灣府事桐城方祖蔭的「佛刀婆心」。
另外，嘉慶二十年乙亥(西元一八一五年)福建水師提督王得祿敬獻的楹聯一對、正殿內石柱珠、前殿凹壽壁上旗(祈)球(求)戟(吉)罊(慶)的泥塑等都是具有價值的古文物。
大觀音亭於明永曆32年（1678年）創建，廟前正對街巷舊稱觀音亭街，為府城中少見的參佛大道，可惜已拓寬。大觀音亭歷代均有修楫，康熙三十二年、乾隆五十六、六十年、嘉慶二十年、道光十年、同治十年均曾整修，今貌為民國60年（西元 1971 年）所重修。
台南大觀音亭為一磚牆木構造之閩式平房，座北朝南，由凹壽形的三川門、拜亭、龍虎井、正殿、過水廊及後殿所組成。
觀音亭中主要供祀觀音大士、十八羅漢、三寶佛、月老、大聖爺等神像。本亭建築的最大特色，便是正殿前方的拜亭採取了不同一般構架的「抱廈」形式，可以看出大觀音亭之所以稱為「亭」的原因所在。 另外，廟中的石作、木作多是幾次重修時的故物，諸如神彝的几罩、格扇、木刻、石刻等常有佳作出現；彩繪和興濟宮一樣，亦是陳壽龕的作品，可惜大部分畫作皆因鼎盛的香火而遭油燻。大觀音亭保有重要文物甚多其中尤其是明永曆年間創廟時神祉塑像最為珍貴，如觀音大士，側身金飾，極為端重莊嚴。另外廟內存有古匾、對聯多幅。
神龕前柱上由太子少保王得祿所題的「現月相珠瓔滿珞薰修三昧成摩地，湧金波寶網交羅超度重生出愛河」木牌對聯即是其中佳作之一。
大觀音亭主祀觀世菩薩，或稱觀世音佛祖。觀音是法號，菩薩是梵語「莒提薩埵」的簡音，而佛祖則是民間對佛的尊稱。另外，也有稱觀音媽、南海觀世音、聖宗古佛、妙善夫人、聖觀音等。相傳觀世音菩薩的前身就是印度須彌山西興林國的三公主妙善，她原為天上仙女下凡轉世，所以長大後一心向佛，並立誓不嫁，國王非常生氣，想盡各種辦法逼她、折磨她，都無法使她就範，最後她自求一死，以免再惹國王動怒。死後魂遊地府，又以慈悲為懷，救助很多怒鬼超生。還陽後由太白星引領往香山修行，成了正果，先救度父母，再往各地救苦救難，普渡眾生。
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